2022年8月30-31日举办第五届纳米材料表征与检测技术网络会议

碳元素与硅元素同属第四主族，其原子最外层有四个未配对电子，可形成四根共价键。例如金刚石与单晶硅分别是碳原子和硅原子以sp3杂化方式与临近的四个原子成键形成的稳定结构。原则上，碳原子和硅原子可以以任意的比例互换，组成SixCy的一大类具有闪锌矿结构的晶体材料。理论预言表明，二维的SixCy晶体可以以蜂窝状结构稳定存在，随着碳硅比例的不同具有大范围可调节的带隙，从而产生丰富的物理化学性质，引起了研究人员广泛的关注。

然而，自然界中的硅原子并不喜欢sp2杂化方式的平面二维结构，碳硅化合物晶体多数不存在像石墨一样的层状体材料。因此，常规的机械剥离方法并不适用于制备二维碳化硅材料。已有的实验报道包括利用液相剥离和扫描透射电子显微镜电子束诱导等手段获取准二维SiC和SiC2材料，然而这些材料存在着厚度不均一、尺寸太小以及无法集成等问题。因此，发展一种新的实验手段获取高质量、大尺寸的单晶二维碳化硅材料具有重要意义。

最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件实验室高鸿钧研究团队利用组内自主设计研发的分子束外延-低温扫描隧道显微镜联合系统，对石墨烯硅插层技术进行了优化，并将其应用于二维碳化硅材料的构筑，成功在钌和铑两种单晶表面生长出大面积、高质量、单晶的单层Si9C15材料。他们首先在金属钌（铑）单晶表面生长获得高质量单层石墨烯，然后在石墨烯上沉积过量的硅，在1400 K高温下退火得到了厘米量级的单层碳化硅材料（图一）。他们进一步结合扫描隧道显微镜、扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱等表征手段和第一性原理计算，确定该二维材料是组分为Si9C15的翘曲蜂窝状结构（图二，图三）。蜂窝状结构由碳-碳六元环和碳-硅六元环组成，每个碳-碳六元环被十二个碳-硅六元环所包围。扫描隧道谱显示该二维材料表现出半导体特征，能隙为1.9eV（图四）。值得一提的是，单层Si9C15晶体具有较好的空气稳定性。制备的二维单晶样品在直接暴露空气72小时后重新传入超高真空腔体，在870 K退火1小时之后可以看到晶体结构几乎没有受到破坏（图五）。

该项研究首次获得了大面积、高质量的单晶二维碳化硅材料。计算结果还显示在不同晶格常数的金属单晶衬底上有可能生长出不同碳硅比的二维材料，揭开了利用外延生长获取二维碳化硅材料的序幕。相关成果以“Experimental realization of atomic monolayer Si9C15”为题发表于Advanced Materials上。该工作与中国科学院大学的周武教授和国家纳米中心的张礼智研究员进行了合作。博士高兆艳、博士生徐文鹏、博士后高艺璇和博士后Roger Guzman为论文共同第一作者，李更、张礼智、周武和高鸿钧为共同通讯作者。该工作得到科技部（2019YFA0308500, 2018YFA0305700, 2018YFA0305800）、国家自然科学基金（61888102,51991340,52072401）、中国科学院（YSBR-003）和北京杰出青年科学家计划（BJJWZYJH01201914430039）等的支持。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204779

图一：单层Si9C15材料的获取。

图二：二维Si9C15材料的原子构型

图三：STEM图像证实二维Si9C15材料的存在。

图四：二维Si9C15材料的电子结构。

图五：二维Si9C15材料具有较好的空气稳定性。

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