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近日，电分析化学国家重点实验室董绍俊科研团队在单原子纳米酶研究领域获得重要进展，相关研究成果以“Single-atom nanozymes”为题发表在近期《科学》子刊《科学·进展》（Science Advances）上。
纳米酶是一种具有酶特性的纳米催化材料，近年来，由于其成本低、稳定性高、催化活性可调、易于大规模生产和储存等独特的优点，在生物传感、组织工程、治疗和环境保护等领域得到广泛的应用。然而，纳米酶的低活性位点密度以及复杂的结构-晶面催化机理是传统纳米酶技术发展所面临的重大难题。
为了解决这些问题，董绍俊研究团队发现了一类新的单原子纳米酶--FeN5 SA/CNF，该纳米酶将最先进的单原子技术与固有的酶样活性位点结合起来，其原子分散的金属中心最大限度地提高了原子的利用效率和活性位点的密度。研究团队借助SEM、TEM、STEM等对单原子纳米酶进行了形貌表征，通过XRD、XPS、XAFS等进行了原子结构分析并运用比色法测定了FeN5 SA/CNF的氧化活性。
研究团队通过模拟酶活性中心的空间结构，采用自底向上的方法合成了具有轴向五氮配位铁活性中心的单原子纳米酶。以氧化酶催化为模型，通过理论计算和实验研究，Fe5 SA/CNF类氧化活性最高的原因是其关键的协同作用和电子供体机制。Fe5 SA/CNF的TEM、STEM表征显示其是拥有多空性质的金属单原子纳米酶，其在碳纳米片上只存在单个的铁原子，单原子纳米酶的平均孔径在0.8-3.4nm之间，比表面积达到了1407 m2g?1。电子能量损失谱图像表明，Fe和N原子均匀分布在整个领域，形成Fe-N三维矩阵网络结构。通过电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)及元素分析测定其中铁元素占比为1.2% (wt %)、氮元素占比为4.8%（wt %）。
图1.Fe5 SA/CNF的合成路线及形貌表征
研究结果表明，FeN5 SA/CNF的活性位点与天然氧化还原酶的轴向配位血红素相似。与传统纳米酶相比，Fe5 SA/CNF最大限度地提高原子利用效率，显著提高了催化性能，其催化速率常数是FeN4催化剂的17倍、铂的70倍以上。与此同时，Fe5 SA/CNF在体外不仅具有广谱杀菌的作用，在体内也拥有良好的伤口消毒效果。该研究成果为纳米酶的催化机理和合理设计提供了一个新的视角，具有成为下一代纳米酶的巨大潜力。
